După ce este eliberat înfiinţează împreună cu Ion Ghica şi Christian Tell o altă organizaţie secretă denumită Frăţia, călătoreşte prin toate teritoriile locuite de români: Ţara Românească, Moldova, Transilvania, Bucovina, precum şi prin Franţa şi Italia şi studiază istoria, fiind editor, alături de August Treboniu Laurian, la o revistă istorică numită Magazin istoric pentru Dacia, care a apărut începând cu 1844. În Franţa se va implica în revoluţia din februarie 1848, dar inspirat de această revoluţie se întoarce la Bucureşti pentru a participa la revoluţia din 11 iunie, fiind timp de două zile ministru de externe şi secretar de stat al guvernului provizoriu instaurat de revoluţionari. Va fi de partea liberalilor, dorind împroprietărirea ţăranilor şi vot universal.

Fiind arestat pe 13 septembrie 1848 de autorităţile Imperiului Otoman care au înăbuşit revoluţia, reuşeşte să evadeze, plecând în Transilvania, de unde a fost expulzat apoi de autorităţile habsburgice. În primele luni ale anului 1849, trece prin Trieste, Atena şi ajunge în Constantinopol. Apoi, la Debreţin, se întâlneşte cu Lajos Kossuth, conducătorul revoluţiei maghiare, încercând un aranjament „pacificator” între revoluţionarii români transilvani şi cei maghiari. Lajos Kossuth îi face lui Bălcescu o impresie bună, el este de acord cu „proiectul” revoluţionarului român. La 2 iulie 1849 se găseşte la Pesta, unde este semnat „proiectul de pacificare”, un acord româno-maghiar cu revoluţionarii unguri. Avram Iancu şi revoluţionarii săi se declară de acord să rămână neutri faţă de acţiunile militare ale maghiarilor, aceştia însă nu îşi respectă promisiunile şi se ajunge din nou la conflict. În acelaşi timp însă trupele imperiale contrarevoluţionare habsburgice şi ruse intră în Transilvania şi revoluţia maghiară condusă de Kossuth este înfrântă.

Ca istoric, marea sa operă a fost „Românii supt Mihai-Voievod Viteazul”, pe care a scris-o în exil, începând cu 1849, rămasă în manuscris şi publicată de Alexandru Odobescu, în 1861 – 1863.

Se exilează la Paris, unde încearcă să coaguleze forţele revoluţionare europene aflate în exil, pentru întemeierea unei confederaţii europene. Cu un paşaport eliberat la Paris, la 27 septembrie 1850, „au nom de Sa Majesté l’Empereur des Ottomans”, în primăvara lui 1852, pleacă la Constantinopol, de aici, la Galaţi şi încearcă să pătrundă în Ţara Românească, însă autorităţile nu-i permit, deşi era bolnav şi voia să o vadă pe mama sa, care era în vârstă şi bolnavă. Medicii îi sfătuiesc să se stabilească în Italia, unde clima e mult mai blândă. Trece prin Malta, Napoli şi se stabileşte la Palermo, în Sicilia, la hotelul „Alla Trinacria”. Moare la Palermo de tuberculoză la vârsta de 33 de ani.